少时，通儒书。宪宗元和二年（807）二十八岁，将参加贡举考试，偶然造谒菏泽神会系下的遂州大云寺道圆，言下相契，便从他出家，当年从拯律师受具足戒。有一天随众僧赴斋，受得《圆觉经》，读罢有悟，回去向道圆陈述。道圆即印可他当大弘圆顿之教，于是授与《华严法界观门》。
　　元和五年（810），游方到襄汉，在恢觉寺遇澄观弟子灵峰，授与澄观所撰《华严经疏》及《随疏演义钞》，昼夜披寻，认为此疏辞源流畅，幽赜焕然。于是作书寄疏主澄观遥叙弟子之礼，并述所领解，遣弟子玄珪，智辉送往。澄观答书称赞，希望见一面印证所解。他就亲自到长安礼觐。这时宗密三十二岁，澄观已七十四岁。自后二年间，昼夜随侍。
　　元和十一年（816）春，在终南山智炬寺，遍阅藏经三年，撰《圆觉经科文》、《圆觉经纂要》各一卷。后来入长安，住兴禅寺。
　　穆宗长庆元年（821）正月，游清凉山，回到鄠县（属陕西省，在长安县西南），住终南山草堂寺，起草《圆觉经疏》。后到丰德寺，撰述《华严经纶贯》五卷，阐明《华严经》的关节次第。入草堂寺南的圭峰兰若，诵经修禅。太和年中，文宗邀入内殿，问佛法大意。赐紫方袍，敕号大德。以后又累次诏入内殿问法。朝臣及士庶归崇的也很多，特别是宰相裴休常受他的教旨，深入堂奥。